近日，中國科學技術大學物理學院、中科院強耦合量子材料物理重點實驗室及合肥微尺度物質科學國家研究中心的肖正國教授研究組在制備高效穩定的鈣鈦礦單晶LED領域取得重要進展。該研究團隊利用空間限制法生長出高質量、大面積、超薄的鈣鈦礦單晶，并首次制備出亮度超過86,000 cd/m2，壽命高達12500 h的鈣鈦礦單晶LED，向鈣鈦礦LED應用于人類照明邁出了重要一步。相關成果以“Highly bright and stable single-crystal perovskite light-emitting diodes ”為題，于2月27號發表在《Nature Photonics》雜志上。

金屬鹵化物鈣鈦礦因其發光波長可調、發光半峰寬窄、可低溫制備等特性成為新一代LED顯示與照明材料。目前，基于多晶薄膜的鈣鈦礦LED（PeLED）的外量子效率（EQE）已經超過20%，可以媲美商用有機LED（OLED）。近年來，報道的絕大多數高效率鈣鈦礦LED器件的壽命在數百到數千小時不等，仍落后于OLED。離子移動，載流子注入不平衡，運行過程產生的焦耳熱等因素都會影響器件穩定性。此外，多晶鈣鈦礦器件中嚴重的俄歇復合也限制了器件的亮度。

針對以上問題，肖正國課題組利用空間限制法在襯底上原位生長鈣鈦礦單晶，通過調控生長條件，引入有機胺和聚合物，有效提升了晶體質量，從而制備出高質量的MA0.8FA0.2PbBr3薄單晶，最小厚度僅為1.5 μm，表面粗糙程度小于0.6 nm，內部熒光量子產率（PLQYint）達到90%。以薄單晶作為發光層制備的鈣鈦礦單晶LED器件的EQE達到11.2%，亮度超過86,000 cd/m2，壽命高達12500 h，初步達到商業化門檻，成為目前穩定性最好的鈣鈦礦LED器件之一。以上工作充分展示了使用鈣鈦礦薄單晶作為發光層是解決穩定性問題的可行方案，以及鈣鈦礦單晶LED在人類照明和顯示領域的巨大前景。

圖示：空間限制法生長單晶示意圖（a），單晶的顯微鏡圖（b），鈣鈦礦單晶LED的器件結構（c），鈣鈦礦單晶LED性能表征（d-f）。

該團隊聚焦二氧化碳與水的轉化反應，基于等離激元材料的催化活性位點設計，形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過一系列工況條件下的譜學表征，發現在等離激元的局域電場增強效應下，其費米能級之上會出現準離散的陷阱態，有助于發生熱電子的直接激發過程，并通過延長熱電子壽命而發生二次激發過程，從而實現高效多光子吸收和選擇性能量轉移?；谠撟饔脵C制，所設計的材料在可見光區和紅外光區范圍內，皆可驅動二氧化碳與水高選擇性轉化為碳氫化合物。有鑒于等離激元催化的多光子吸收特點，該團隊設計優化了反應裝置，實現了散射光子的高效吸收，從而突破了當前光驅動二氧化碳資源化利用領域的瓶頸。

中國科學技術大學物理學院肖正國教授為該論文的通訊作者。物理系博士后陳文靜以及碩士研究生黃總銘、姚海濤為該論文的共同第一作者。本項研究得到國家自然科學基金委、中組部以及中國科大的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41566-023-01167-3

（物理學院、中科院強耦合量子材料物理重點實驗室、合肥微尺度物質科學國家研究中心、科研部）

轉自：中國科大新聞網